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转化率高达97.5%!化学所韩布兴/孙晓甫Angew!
2024-10-15 13:53  浏览:605  搜索引擎搜索“手机财发网”
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将原位生成的中间体与其它底物/中间体偶联,是使涉及两种或多种反应物的催化反应产物多样化的可行方法。 环己酮肟是己内酰胺合成(Nylon-6 的单体)的关键前体,但其在目前的生产中使用不可持续的碳源、贵金属催化剂并需要苛刻的条件。






基于此,2024年8月8日,中国科学院化学研究所韩布兴院士&孙晓甫研究员在化学顶级期刊Angewandte Chemie发表题为《In situ Generation of Cyclohexanone Drives Electrocatalytic Upgrading of Phenol to Nylon-6 Precursor》的研究论文。

在此,作者首次通过苯酚和羟胺电还原合成环己酮肟。在铜催化剂上法拉第效率达到69.1%,伴随着相应的环己酮肟形成率达到了82.0 g h-1 gcat-1,苯酚的转化率高达97.5%。





原位表征、控制实验和理论计算表明,在最佳金属铜催化剂上平衡活化水、苯酚和羟胺底物对于实现高性能环己酮肟合成至关重要。





此外,通过热催化、电催化和Beckmann重排相结合,作者成功开发了木质素升级为己内酰胺的串联催化路线,实现了4.0 g木质素原料合成0.40 g己内酰胺。

文献信息:In situ Generation of Cyclohexanone Drives Electrocatalytic Upgrading of Phenol to Nylon-6 Precursor. Angewandte Chemie., 2024.

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